Delapan tahun menjabat sebagai bupati, membuat Zairullah ‘percaya diri’ bertarung di level lebih tinggi. Pada 2010 ia mencalonkan diri sebagai Gubernur Kalsel bersama Habib Aboe Bakar Al Habsyi. Namun, rupanya masyarakat Kalsel lebih memilih pasangan Rudy Arifin dan Rudi Resnawan sebagai kepala daerah.
Berdasarkan real count yang dilakukan KPU Kalsel Zairullah-Habib Aboe Bakar Al Habsyi meraih 21,96% suara. Jumlah ini lebih baik dibanding tiga pasangan calon lain. Namun, masih kalah dibanding pasangan Rudy Resnawan-Rudi Ariffin yang mengantongi 48,27% suara.
Pada 2014, Zairullah maju sebagai calon legislatif DPR RI melalui bendera Partai Kebangkitan Bangsa. Langkahnya ke Senayan berlangsung mulus. Ia pun ditetapkan sebagai anggota DPR RI. Namun, ia hanya satu tahun duduk di Senayan.
Pada 2015, ia memilih mundur karena maju sebagai calon gubernur Kalsel. Kali ini ia berpasangan dengan mantan Bupati Hulu Sungai Selatan M Syafi’i. Tapi, lagi-lagi keinginan Zairullah menjadi Gubernur Kalsel kandas.Pasangan Zairullah-Syafi’i hanya meraih 18,6% suara, jauh tertinggal dibanding dua pasangan lain yakni Muhidin-Farid Hasan Aman yang meraih 40,31% suara, dan pasangan pemenang yakni Sahbirin Noor-Rudi Resnawan dengan perolehan 41,09% suara.
Pada Pemilu Legislatif 2019, Zairullah memutuskan kembali mencalonkan diri sebagai anggota dewan. Zairullah kembali terpilih dan berhak untuk kembali duduk di Senayan. Namun, lagi-lagi Zairullah ‘tak betah’ duduk di Senayan.
Tahun ini, diusianya yang sudah menginjak 66 tahun, ia memutuskan mundur dari DPR RI dan maju sebagai calon bupati Tanah Bumbu.
